KUMIとNAOKIにより1997年結成。
2000年4月21日、シングル『LADY MADONNA～憂鬱なるスパイダー～』でデビュー。2001年1月に発表された1stアルバム『THE GREATEST HITS』は200万枚、翌年2002年1月に発表された「LOVE PSYCHEDELIC ORCHESTRA」も100万枚を超え、2作連続ミリオンとなる驚異的なセールスを記録。

現在までにシングル14枚、オリジナルアルバム8枚をリリース。NAOKIの卓越したギターテクニックとKUMIのヴォーカルスタイルが、印象的なリフ、日本語と英語が自由に行き交う歌詞によって、LOVE PSYCHEDELICO独自の音楽スタイルを確立している。

2023年9月に最新シングル「All the best to you」を配信リリース。
2024年5月にはライブ映像作品「Premium Acoustic Live “TWO OF US” Tour 2023 at EX THEATER ROPPONGI」をリリース、同年8月より全国5箇所にて「Live House Tour “LIVE PSYCHEDELICO 2024″」を開催。